马拉多纳不在执教阿根廷是因为战绩欠好。 2008年11月5日，马拉多纳出任阿根廷国度队主锻练。2010年7月28日，阿根廷足协官方马拉多纳不再担任阿根廷国度队主锻练。 2008年11月5日，马拉多纳被阿根廷足协聘为国度队主锻练，合同期20个月，年薪120万欧元。
11月20日，阿根廷与苏格兰停止的国际足球友谊赛，是马拉多纳执教阿根廷后的第一场正式角逐。最末凭仗马克西·罗德里格斯在第7分钟的进球，阿根廷1-0击败苏格兰，马拉多纳获得了本身上任后的第一场成功。 2009年2月12日，阿根廷队与法国队在法国南部城市马赛停止了一场国际足球友谊赛，阿根廷队以2-0的比分战胜法国队。
在接手阿根廷国度队后，马拉多纳率领阿根廷队获得热身赛的两连胜。3月29日，在2010年世界杯预选赛中，阿根廷队主场以4-0的比分战胜委内瑞拉队。那也是马拉多纳执教阿根廷队以来获得的首场正式角逐的成功。4月2日，在南非世界杯南美区预选赛中，阿根廷队1-6惨败于玻利维亚队。
1-6的比分是阿根廷1958年世界杯1比6不敌捷克斯洛伐克后最惨痛的失利，本场失利也是马拉多纳执教以来，阿根廷队第一次输球。6月6日，在南非世界杯南美区预选赛中，马拉多纳执教的阿根廷队在主场1-0战胜哥伦比亚队。6月11日，在南非世界杯南美区预选赛中，马拉多纳率领的阿根廷队客场0-2不敌厄瓜多尔，那是他们继惨败给玻利维亚后又一次在高原输球。
9月6日，马拉多纳执教的阿根廷队主场1-3不敌巴西队，1-3的比分也是阿根廷49年来主场对巴西的更大失利。9月10日，在世界杯南美区预选赛中，阿根廷队客场以0-1不敌巴拉圭队。阿根廷媒体在角逐完毕后停止的一项查询拜访表白,近9成的阿根廷球迷要求国度队主锻练马拉多纳告退，不外马拉多纳回绝告退。
10月1日，阿根廷队在热身赛中以2-0击败加纳，马拉多纳上任以来，阿根廷在5场热身赛中获得全胜。10月11日，在世界杯南美区预选赛中，马拉多纳收教的阿根廷在主场2-1力克秘鲁，末结了预选赛3连败。10月15日，在世界杯南美区预选赛中最初1轮角逐中，马拉多纳率领阿根廷队1-0战胜乌拉圭队，间接出线，挺进南非世界杯。
2010年6月12日，在南非世界杯小组赛B组角逐中，阿根廷队1-0战胜尼日利亚队，获得世界杯开门红。6月17日，在约翰内斯堡举行的南非世界杯B组角逐中，阿根廷队以4-1战胜韩国队。6月23日，马拉多纳率领的阿根廷队2-0战胜希腊队，三战全胜，小组头名晋级。
6月27日，在南非世界杯1/8决赛中，阿根廷队以3-1的比分战胜墨西哥队，晋级八强。7月3日，在世界杯1/4决赛中，阿根廷0-4惨败于德国队，无缘世界杯四强。在阿根廷被德国队裁减之后，马拉多纳在更衣室里颁发了想要告退的诡计。7月28日，阿根廷足协官方公布不与马拉多纳续约，马拉多纳不再担任阿根廷国度队的主锻练。